Seminarkirche
Die Kirche war zunächst die Spitalkirche eines spanischen Hofspitals, dessen Leitung die Mercedarier („Weißspanier“) übernommen hatten. Deren Ordensgründer, Petrus Nolascus, hatte der Überlieferung zufolge eine Marienvision, in der Maria selbst ihm auftrug, gefangen genommene Spanier aus der Unterdrückung- und Sklaverei der damaligen, muslimischen Feinde zu befreien. Genau dies tat Petrus Nolascus auch – oft unter Lebensgefahr – weshalb die Kirche zunächst wohl aus Dankbarkeit der Gottesmutter geweiht wurde.
Der barocke Hochaltar besteht nicht ganz aus Marmor; mehrheitlich wurde einfacher Mörtel durch die „stucco lustro“ Methodik zu Kunstmarmor aufgewertet. Weite Teile des Hochaltares sind auch aus Holz gefertigt, wie beispielsweise der Tabernakel. Da die Kirche zunächst der Gottesmutter geweiht war, befand sich am Hochaltar auch eine wunderschöne Madonnenstatue von J. Gasser, die dem Gnadenbild von Montserrat nachempfunden war. Sie wurde später entfernt, als die Kirche ergänzend der allerheiligsten Dreifaltigkeit geweiht wurde.
Um die Dreifaltigkeit nach dieser Weihe deutlicher zu betonen, wurde die Marienstatue durch eine Kreuzesdarstellung des Sohnes ersetzt. So ergibt sich auch optisch die Darstellung von „Vater, Sohn und Hl. Geist“. Die Marienstatue befindet sich heute noch im Besitz des Erzbischöflichen Wiener Priesterseminars, ist jedoch nicht mehr in der Kirche untergebracht.
Nur wenige Jahre vor Baubeginn der Kirche wütete in Wien die Pest. Dieser Umstand hatte seine Auswirkungen auf die Gestaltung des Kircheninnenraumes. Von insgesamt vier Seitenaltären stehen gleich zwei davon im Zusammenhang mit der damals so gefürchteten Krankheit. Obwohl die Seitenaltäre alle einen reinen Marmorunterbau haben, sind auch sie mit Kunstmarmor aufgebaut. Kaiser Karl VI. – der die Kirche gestiftet hatte – ließ sich zudem ebenfalls in der Gestaltung des Innenraumes beachten. So kommen die Wappen über den vier Seitenaltären alle dem Kaiser zu, und symbolisieren nicht nur die Ländereien, die unter der Herrschaft des Kaisers standen (Niederlande, Mailand, Sizilien, Neapel), sondern zeigen auch die Verbindung mit den Heiligen auf, denen der jeweilige Altar geweiht ist.
1954 wurden bei kleineren Renovierungsarbeiten Stuckaturen der vier Evangelisten rund um die illusionistische Kassettenkuppel angebracht. Die ehemals barocke Kirchenfassade wurde 1969 von Ottokar Uhl umgestaltet und 1993 neuerlich renoviert. Im Jahre 1970 wurde in der Kirche eine moderne Orgel der Firma Georg Hradetzky installiert.